Po absolutoriu Vysoké školy pedagogické pracoval jako asistent na fakultě jaderné fyziky a jako učitel fyziky a matematiky v Brandýse nad Labem. Po třech letech učitelování se stal externím redaktorem Kultury a v letech 1961-1963 vedl kulturní rubriku Mladého světa.
V polovině 60. let se spojil se svým někdejším spolužákem z vysoké školy Zdeňkem Svěrákem, který se tehdy již věnoval literární tvorbě. Při přípravě zábavného rozhlasového pořadu Vinárna U pavouka se zrodila fiktivní postava po všech stránkách geniálního Čecha Járy Cimrmana. Díky iniciativě Jiřího Šebánka a pomoci dalších cimrmanologů se tato postava v roce 1967 dostala i na divadelní prkna. Divadlo Járy Cimrmana vystřídalo řadu scén (Malostranská beseda, Reduta, Divadlo Na zábradlí, Divadlo v Bráníku...), v současnosti soubor působí v Žižkovském divadle Járy Cimrmana. Ladislav Smoljak tu ještě koncem května navzdory bolestem a výrazným dechovým potížím vystupoval v roli Jana Amose Komenského v patnácté cimrmanovské hře České nebe. Zdeněk Svěrák, hercův dlouholetý kolega a přítel, to pro agenturu ČTK komentoval slovy: "A pak se tam sám odebral. Doufám, že tam bude. Byl to kluk nesmírně čestný, už za tu svou pracovitost si zaslouží, aby ho tam vzali."
V roce 1974 se Smoljak se Svěrákem začali věnovat i filmu. Scénář Vraždy v salónním kupé se ovšem na Barrandově nelíbil, shlédavali ho staromilským. Na plátna kin se tak jako první dostal jejich scénář k filmu Jáchyme, hoď ho do stroje! s Luďkem Sobotu a Martou Vančurovou v hlavních rolí. Vraždu v salónním kupé zfilmoval až v polovině 80. let samotný Smoljak pod názvem Rozpuštěný a vypuštěný.
V roce 1989 patřil mezi první, kteří podpořili studentskou stávku. I v pozdějších letech se aktivně účastnil společenského dění, vyjadřoval se k aktuálním politickým problémům. Zdeněk Svěrák se novinářům svěřil, že když byl za ním naposledy, Smoljak mu řekl, že zažil v posledních dnech dvě velké radosti - vítězství hokejového týmu na mistrovství světa a výsledek parlamentních voleb.
Brzy na našich stránkách přineseme Smoljakovu vzpomínku na jeho zřejmě nejlepší film Vrchní, prchni.